聊城大学和中国航空制造技术研究院–FeNiS2/还原氧化石墨烯电催化和重构生成FeNi氧化物/氢氧化物作为高效水氧化电催化剂

本文通过水热加后续硫化法得到了在碱性环境下具有优异电催化OER性能的 (Fe0.33Ni0.67)S2及(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-x% (x=10, 20)复合电催化材料。

发展高活性、低成本的析氧电催化剂是解决环境污染和能源问题的关键,而铁镍基纳米材料在这方面有很大的应用前景。本文通过水热加后续硫化法得到了在碱性环境下具有优异电催化OER性能的 (Fe0.33Ni0.67)S2及(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-x% (x=10, 20)复合电催化材料。由于(Fe0.33Ni0.67)S2的集成结构和导电石墨烯骨架的支撑,在电流密度为10 mA·cm-2时,(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%电催化剂的过电压仅为172 mV,塔菲尔斜率为45 mV·decade-1。为了探索活性位点及催化中心,在OER反应前后对催化剂的组成、相和表面氧化态进行了对比分析。结果表明,在OER反应后,硫化铁镍被氧化,反应后的材料变成了无定型态Ni-Fe氧化物/氢氧化,它们很可能作为催化中心在OER中起着重要的作用。而且,在两电极全解水体系中,(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF及Pt/C/NF分别作为阳极及阴极,在电流密度为10 mA·cm-2,电压仅为1.42 V时,这些催化剂表现出优异的催化性能。

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图1. FeNiS2/rGO复合材料的制备流程。

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图2. (a) NiS2, (Fe0.33Ni0.67)S2, (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-10%和(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%的XRD图谱;(b) (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%和GO样品的拉曼光谱。

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图3. (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%样品的(a) Ni 2p、(b) Fe 2p、(c) S 2p和(d) C 1s的XPS谱

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图4. (a-d) (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%的SEM图像和(e)相应的EDS元素映射图。

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图5. (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%的(a, b)TEM和(c, d) HRTEM图像。

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图6. 催化剂的OER测量: (a) (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF, (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-10%/NF, (Fe0.33Ni0.67)S2/NF, NiS2/NF, RuO2/NF和 Ni泡沫的LSV曲线;(b)过电位达到电流密度为10、50和100 mA·cm-2;(c) (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF, (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-10%/NF, (Fe0.33Ni0.67)S2/NF, NiS2/NF, RuO2/NF和 Ni泡沫的Tafel图;(d) (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF, (Fe0.33Ni0.67)S2/NF, RuO2/NF和 Ni泡沫在1.0 mol·L-1 KOH中的Nyquist图,其中Z’为阻抗实部,Z”为阻抗虚部。

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图7. 1.0 mol·L-1 KOH,不同扫描速率下(a) Ni泡沫, (b) NiS2/NF, (c) (Fe0.33Ni0.67)S2/NF和(d)(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF的CV曲线;(e)对应催化剂的电化学双层电容(Cdl)。

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图8. OER测试后(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%的SEM图和XRD图。

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图9. (a)(Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF//Pt/C/NF、RuO2/NF//Pt/C/NF和Ni泡沫//Ni泡沫的LSV曲线;(b)电流密度为10mA·cm-2时的电位;(c) (Fe0.33Ni0.67)S2/rGO-20%/NF//Pt/C/NF在1.6 V恒电位下的I-t曲线。

相关研究成果由聊城大学材料科学与工程学院Xiao-Zhen Ren和中国航空制造技术研究院Xiao-Bai Wang等人于2022年发表在Journal of Energy Storage (https://doi.org/10.1016/j.est.2021.103142)上。原文:FeNiS2/reduced graphene oxide electrocatalysis with reconstruction to generate FeNi oxo/hydroxide as a highly-efficient water oxidation electrocatalyst。

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