《Carbon》：单侧介质阻挡溶液等离子体制备石墨氮掺杂石墨烯

成果简介

氮掺杂的石墨烯可以明显提高载流子的传递效率，但是如何调控氮掺杂类型一直是石墨烯研究领域热点和难点。本文，日本Nagoya univerisity的牛江奇等科研人员在《Carbon》期刊发表名“Graphitic N-doped graphene via solution plasma with a single dielectric barrier”的论文，报道了一种利用介质阻挡类型的溶液等离子体，制备高掺杂比例的石墨烯产品。较低的反应温度场促进了氮掺杂类型更多地以石墨氮形式形成石墨烯的骨架结构。石墨氮具备与碳原子相似的结构特征，其孤对电子与碳原子共同形成π电子云结构，这实现了在掺杂氮原子的同时，保证石墨烯骨架结构的平面特性。

图文导读

首先他们设计了单侧介质阻挡放电的电极结构，并表征了等离子体的形态，电气及光学特征。其次他们通过变化溶液环境，并利用XRD，Raman，XPS，SEM以及TEM表征了石墨烯产品的特征。

图1. 介质阻挡溶液等离子体实验系统示意图。

图2. 在苯和DMF混合物的前驱体中（a）等离子体形态；（b）等离子体结构示意图；（c）辉光放电的SROES光谱；（d）表明等离子体模式的V-I特性；（e）15分钟内电压电流记录结果。

图3. (a)不同前驱体下的石墨烯产品的结构表征结果（a）XRD；（b）Raman；（c）XPS；（d）N1s。

图4. 不同前驱体下的石墨烯产品的SEM和Raman mapping。

图5. 与弧光放电及传统的溶液等离子体方面相比，本研究提出的介质阻挡放电显著抑制放电电流，这是提升氮掺杂比例的关键。

图6.本研究的先进性。

小结

综上所述，作者首次提出了利用介质阻挡电极结构实现溶液等离子体放电，并用于氮掺杂型石墨烯材料的合成。本研究获得的等离子体具有较高的稳定性，能够持续保持较低的电流状态，这促进了基于电子转移过程的有机分子的聚合反应。由于该放电模式抑制了反应场中的过多能量，所以明显提高了石墨N在面内碳晶格中的掺杂量。这项研究可以为调节等离子体化学反应提供有力的支持。

文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.08.032