石墨烯量子点中电荷载流子动力学的进一步研究

找到影响光活性材料载流子动力学的关键因素对于改进器件开发至关重要。界面电荷分离,载流子重组,载流子弛豫以及石墨烯量子点中光激发之前激子动力学的其他机制元素仍然不清楚。

众所周知,基于石墨烯量子点的纳米杂化物(GQD NHs)是光电设备的可行选择,因为它们具有突出的载流子转移和可调光吸收特性。

石墨烯量子点中电荷载流子动力学的进一步研究

研究:通过瞬态吸收光谱揭示石墨烯量子点基纳米杂赘的表面态辅助超快电荷转移动力学。图片来源:Tayfun Ruzgar/Shutterstock.com

在《物理化学杂志C》上发表的一篇论文中,研究人员使用瞬时瞬态吸收光谱方法研究了GQD-(对甲氧基苯胺(POMe)/对硝基苯胺(PNO))纳米杂化物中的光诱导电荷(电子/空穴)转移(PCT)。

石墨烯量子点时代

对可再生能源不断增长的需求正在推动对众多生物相容性环保纳米材料的广泛研究。特别是量子点太阳能电池(QDSC)和染料敏化太阳能电池(DSSC)已经证明,基于金属的标准半导体量子点是光电应用的有前途的选择。

尽管它们的光功率转换性能很高,但它们的低光稳定性和毒性可能被证明是其有效利用的重要障碍。

在这种情况下,非金属半导体即石墨烯量子点(GQD)是能量收集应用的有利选择。

石墨烯量子点的关键方面

石墨烯量子点是零维(0D),圆盘状纳米点,包括一个或几个石墨烯层,尺寸范围从4到15纳米。

由于其广泛的材料特性,例如量子约束效应,化学稳定性,在有机和水性介质中的溶解度,增强的量子产率等,它们非常适合各种潜在的应用。

找到影响光活性材料载流子动力学的关键因素对于改进器件开发至关重要。界面电荷分离,载流子重组,载流子弛豫以及石墨烯量子点中光激发之前激子动力学的其他机制元素仍然不清楚。

石墨烯量子点研究的最新焦点

最近对石墨烯量子纳米点的研究也集中在超快激子动力学和相关的非辐射以及调节各种光电子技术的辐射机制上。

石墨烯量子点的一些独特的光学特性包括电子接受倾角,超快热电子提取,尺寸依赖性PL特性和热电子寿命(数百皮秒),这些已经被研究过。

为了在碳基纳米电子学中使用GQD,必须了解它们在超快时间尺度上的电荷转移模式。没有太多文献可用于描述石墨烯量子点在飞秒时间尺度上的电荷转移作用。

研究的重要发现

采用飞秒瞬态吸收光谱法研究了GQD/PNO和GQD/POMe纳米杂交中表面状态诱导的超快速电荷载流子行为.

石墨烯量子点通过水热反应合成.采用多种光谱技术验证了GQD中表面态的存在,并研究了其对苯胺衍生物(PNO和POMe)与GQD之间电荷传递相互作用的影响。

关于时间分辨光致发光和稳态发射的研究表明,从光激发的GQD到苯胺衍生物的电荷传输可能是可能的。超快瞬态吸收光谱研究表明,GQD NH系统中的表面状态会影响光诱导电荷(电子/空穴)的传输。

GQD/POMe和GQD/PNO的预期电荷转移时间分别为0.4和0.3皮秒。与GQD/PNO相比,GQD/POMe具有快速降解动力学,在前一体系中表现出更有效的电荷传输相互作用。

根据循环伏安法研究,高能允许的PCT途径将涉及从GQD的CB(VB)到PNO(POMe)的LUMO(HOMO)水平的电子(空穴)交换。DFT考试为这些结果提供了进一步的理论认可。此外,TD-DFT研究提供了石墨烯量子点中潜在的电子跃迁,这与研究结果一致。

对于许多实际应用,包括太阳能电池的制造,光催化,光电化学传感器和光电子器件,必须以超快尺度理解基于GQD的纳米杂物的电荷转移动力学。

参考

Sebastian, D., Pallikkara, A., Bhatt, H., Ghosh, H. N., & Ramakrishnan, K. (2022). Unravelling the Surface-State Assisted Ultrafast Charge Transfer Dynamics of Graphene Quantum Dot-Based Nanohybrids via Transient Absorption Spectroscopy. The Journal of Physical Chemistry C. Available at: https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.2c02170

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