电子科技大学《JMCA》：NbN纳米点修饰N掺杂石墨烯，用于高性能锂硫电池的多功能中间层

成果简介

多硫化锂 (LiPS) 的穿梭效应和与锂枝晶相关的安全问题严重阻碍了锂硫 (Li-S) 电池的可扩展应用。本文，电子科技大学研究人员等在《J. Mater. Chem. A,》期刊发表名为“NbN nanodot decorated N-doped graphene as a multifunctional interlayer for high-performance lithium–sulfur batteries”的论文，研究报告了在商用聚丙烯 (PP) 隔膜上的亲锂和亲硫NbN修饰的氮掺杂石墨烯 (NbN@NG) 中间层。由于 NbN 纳米点的亲锂特性有效地阻碍了锂枝晶的生长，具有 NbN@NG/PP 的Li//Li对称电池在5 mAh cm -2超过 1100 小时时具有出色的稳定性。由于极性和导电的NbN 纳米点具有强相互作用和对 LiPS 的高催化转化抑制穿梭效应，具有 NbN@NG/PP 的 Li-S 电池具有 1284 mA hg -1的高放电容量在 0.2C 和 2C 下具有出色的高倍率性能，在 500 次循环中每循环 0.036% 的容量衰减可忽略不计。具有 NbN@NG/PP 的 Li-S 软包电池可提供 847 mA hg -1的容量，电解质体积/硫负载比为 6 μL mg -1。理论密度泛函理论和原位拉曼光谱有效地证明了 LiPSs 转化的机制。这项工作为多功能隔膜提供了一种新的设计策略，并为高性能无梭和无枝晶锂硫电池的性能增强机制提供了新的见解。

图文导读

图1、(a) NbN@NG 的合成过程示意图。(b) NbN@NG 在不同放大倍率下的 SEM 图像和 (c-g) TEM图像。(h) HAADF-STEM 和 NbN@NG 的相应元素映射图像。

图 2、 (a) XRD 图案和 (b) NG 和 NbN@NG 的拉曼光谱。NbN@NG 的 (d) Nb 3d、(e) N1s和 (f) C1s 的测量光谱 (c) 和解卷积XPS光谱。

图 3、 (a) 原始PP和 (b) NbN@NG改性隔膜的顶部表面的SEM图像。(c) NbN@NG改性隔膜的横截面。(d) PP、(e) NG 和 (f) NbN@NG 改性隔膜的电解质接触角测试。(g-j) NbN@NG 改性隔膜在不同应力下的照片。(k) 具有原始 PP、NG 和 NbN@NG 改性隔膜的电池的 EIS。(l) 电池的锂离子电导率。

图 4、 (a) PP、NG 和 NbN@NG 改性隔膜在 0.1 mV s -1的扫描速率下的 CV 曲线。(b) 不同隔膜的电池对应不同峰的锂离子扩散系数。(c) 不同电流密度下电池的倍率性能。(d) 在0.2C下的循环稳定性。(e) 电池2C下的长循环性能测试。(f) NbN@NG基 Li-S 电池在0.5C下具有高硫负载的循环性能。(g) 带有 NbN@NG 隔膜的软包电池在 0.2C 下的循环性能，插图：由软包电池供电的 LED 的照片。

图5、 (a) Li 2 S 6被不同吸附剂吸附后 的紫外-可见光谱；插图是Li2S6在NG和 NbN@NG 上的可视化吸附。(b) 用于Li2S6扩散的H型电池，在不同时间使用PP（上）、NG（中）和 NbN@NG（下）改性隔膜。(c)吸附在NG表面的S 8 /Li2Sn ( n = 1, 2, 4, 6, 8)分子的几何结构。(d) LiPSs 和 NG 或 NbN (111) 表面之间的吸附能比较。(e) S 8 /Li 2 S n的几何结构( n = 1, 2, 4, 6, 8) 分子吸附在 NbN (111) 表面。

图 6、 采用 (a) NG 和 (b) NbN@NG 作为电极的对称电池的 CV 曲线，扫描速度为 5 mV s -1。(c) 具有不同隔膜的电池的 Tafel 图。(d) 具有不同隔膜的锂硫电池峰 II 放大图的 LSV 曲线。(e) 从还原峰 II 计算的 Tafel 图。Li 2 S 从 Li 2 S 8在 (f) NG 和 (g) NbN@NG 上的恒电位沉积的电流分布。(h) NG 和 (i) NbN@NG (111) 表面上 S 8 /LiPSs 转换的自由能分布。

小结

在这项研究中，NbN 纳米点装饰的 N 掺杂石墨烯纳米片被成功合成为多功能隔膜介质，用于无枝晶锂金属负极和无梭锂硫电池。这项工作建立了一种新的设计策略，用于制造高效的功能性隔膜，以抑制锂硫电池中的穿梭效应和锂枝晶生长。

文献：https://doi.org/10.1039/D2TA01364A