大连理工大学姜楠课题组–脉冲气液混合放电中BPA在石墨烯-CdS纳米复合材料上的等离子体辅助催化分解:光腐蚀抑制和协同机理分析

在这项工作中,在一系列石墨烯-CdS (rGO(x)/CdS) 纳米复合材料的水溶液中进行等离子体辅助催化降解双酚A (BPA)。提出了一种脉冲气液混合放电(PHD)来诱导 rGO(x)/CdS纳米复合材料的“伪光催化”效应,并促进⋅OH自由基的形成。

在这项工作中,在一系列石墨烯-CdS (rGO(x)/CdS) 纳米复合材料的水溶液中进行等离子体辅助催化降解双酚A (BPA)。提出了一种脉冲气液混合放电(PHD)来诱导 rGO(x)/CdS纳米复合材料的“伪光催化”效应,并促进⋅OH自由基的形成。与纯CdS相比,rGO(x)/CdS纳米复合材料具有更窄的带隙、更合适的导带位置和更高的电子-空穴 (e-h+) 对分离率,这导致了在等离子体-辅助催化过程中具有更高的BPA降解性能。在rGO(5)/CdS上进行60分钟的等离子体辅助催化降解后,获得了87.58%的最高降解效率和4.22 mg/kJ的能量效率,比单个PHD系统高20.05%和0.97 mg/kJ。还值得注意的是,rGO可以对CdS提供完美的保护,减少光腐蚀并提高rGO(5)/CdS纳米复合材料的稳定性,在气液等离子体环境下Cd2+的浸出率从3.32%大幅降低到0.96%。根据反应物种的功能分析、有机中间体的鉴定、理论密度泛函理论(DFT)计算、以及定量构效关系(QASR)分析,提出了BPA及其分解中间体在等离子体辅助催化过程中可能的协同降解机理和毒理学评价。这项工作中提出的将 PHD 与 rGO(x)/CdS 纳米复合材料相结合的策略有望为有机废水处理的工业应用提供一种可行且有潜力的技术。

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Figure 1. 等离子体辅助催化实验系统。

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Figure 2. (A) GO、(B) CdS、(C) rGO(5)/CdS 的SEM图像。(D) rGO(5)/CdS 的(D) TEM、(E) SAED图案和 (F) EDX光谱。

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Figure 3. (A) BPA降解效率曲线,(B) BPA降解动力学曲线,(C) TOC和CODCr在不同反应体系下的去除效率,(D) BPA溶液处理60分钟后的三维荧光光谱。

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Figure 4. (A) BPA能效曲线,(B) 能效与其他竞争性 BPA 降解技术的比较

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Figure 5. (A) NOx浓度,(B) 电导率和pH,(C)⋅OH浓度,(D) H2O2浓度,(E) 空气放电中,PHD中的O3浓度和等离子体辅助催化系统的变化。

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Figure 6. 在 (A) PHD 系统、(B) 等离子体辅助催化系统中,在rGO(5)/CdS纳米复合材料上,不同清除剂的 BPA 降解效率

相关研究成果于2021年由大连理工大学Nan Jiang课题组,发表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128627)上。原文:Plasma-assisted catalysis decomposition of BPA over graphene-CdS nanocomposites in pulsed gas-liquid hybrid discharge: Photocorrosion inhibition and synergistic mechanism analysis。

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姜楠博士

大连理工大学电气工程学院副教授,博士生导师,中国科协“青年人才托举工程”、辽宁省“百千万人才工程”、大连市“青年科技之星”和大连理工大学“星海优青”人才培育计划入选者,国家科技专家库在库专家。长期从事大气压放电等离子体的基础理论和应用技术研究,在等离子体产生方法、等离子体特性研究、等离子体光谱诊断、污染物降解处理等方面取得了一些学术成果。近年来,以项目负责人身份承担了国家自然科学基金2项,中国博士后科学基金特别资助项目1项,中国博士后科学基金面上项目一等1项,参与国家自然科学基金4项。已发表SCI、EI论文70篇,申请和授权国家发明专利5项。以第一/通讯作者在Applied Catalysis B: Environmental、Environmental Science & Technology、Journal of Hazarddous Material、Chemical Engineering Journal、Plasma Sources Science and Technology等国际顶级SCI期刊上发表论文29篇,单篇最高影响因子14.2,累积影响因子超过150。3篇论文入选了ESI高引论文(top 1%),6篇论文入选ESI top 10%论文。多次受邀在本领域国际、国内系列学术会议作特邀报告。获辽宁省自然科学优秀成果二等奖及大连市自然科学优秀成果一、二等奖。

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