魔角石墨烯又双叒叕发Nature啦!再一次背靠背二连!又有曹原!

今日,2021年4月8日,魔角石墨烯又双叒叕亮相《Nature》,再一次背靠背二连!与之前不同的是,这次两篇《Nature》的研究成果可谓是“英雄所见略同”,研究的都是魔角石墨烯体系中电子的类Pomeranchuk效应!

连发两篇《Nature》似乎成了魔角石墨烯的标签。

2018年3月,麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero(曹原在MIT的导师)课题组发现,当两片单层石墨烯以~1.1°左右的扭曲角度交错排列时,可以实现绝缘体到超导体的转变,打开了非常规超导体研究的大门。这个全新的发现,把石墨烯推向了新的发展高度,直接开辟了凝聚态物理的一块新领域。研究结果以背靠背的方式在线发表于Nature,一时轰动整个物理学界。

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2020年5月,Pablo Jarillo-Herrero课题组再次背靠背连发两篇《Nature》:第一篇论文研究了基于小角度扭曲的双层-双层石墨烯体系,第二篇论文致力于研究扭转角的分布信息。值得一提的是,其中一篇,曹原是第一作者兼共同通讯作者;另一篇中,曹原为共同第一作者,曹原一人贡献两篇,当时已累计发表4篇《Nature》。

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2020年6月,魔角石墨烯再次《Nature》二连:以色列魏兹曼科学研究所S. Ilani教授联合Pablo Jarillo-Herrero课题组,和普林斯顿大学Ali Yazdani课题组同时在Nature发文,分别报道了魔角石墨烯在电子结构和相变等领域的最新发现。

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2020年11月,石墨烯又一次以背靠背的形式问鼎《Nature》。在第一篇《Nature》论文中,美国麻省理工学院(MIT)的Pablo Jarillo-Herrero和Qiong Ma等人报道了在石墨烯莫尔异质结中意外出现的铁电现象。第二篇论文则来自加州大学圣巴巴拉分校的A. F. Young教授课题组,他们通过实验证明了在Chern绝缘子中磁态的直接电场控制,在该磁性系统中,非平整带拓扑结构有利于轨道角动量的长程阶数,但自旋仍然无序的。

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今日,2021年4月8日,魔角石墨烯又双叒叕亮相《Nature》,再一次背靠背二连!与之前不同的是,这次两篇《Nature》的研究成果可谓是“英雄所见略同”,研究的都是魔角石墨烯体系中电子的类Pomeranchuk效应!

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这到底是怎么回事呢?且听小编娓娓道来。

Part 1. 什么是Pomeranchuk效应?

通常,物质中的颗粒在更高的温度下会随机剧烈地晃动,导致固体在临界温度以上融化成液体。从热力学上讲,较高的温度有不利于有序相,而容易形成具有较大熵(一种无序量度)的状态。物质的液态通常比固态具有更大的熵,因为原子的运动更加无序。

但是,3He是一个例外。1950年代,Pomeranchuk预测,液态3He在加热时可能会凝固。因为3He原子在空间上局部存在的固相中过量的核自旋熵很高,随着温度升高反而会冻结成固体。这种现象被称为Pomeranchuk效应,与3He原子的自旋(角动量)的波动有关。

而在凝聚态物理学上,同样有一个类似的Pomeranchuk效应:物理学家通常将金属视为电子的液态,而将绝缘体视为电子的固态。因为在金属中,电子是有序的,而在绝缘体中电子被冻结在适当的位置并排列成有序的阵列。在大多数情况下,绝缘体的熵比金属态的熵低,因为其电子结构更有序。因此,通常预期绝缘体会随着温度的升高而变成金属

Part 2. 反常识的新发现:电子会随着温度的升高而“冻结”

然而,在今天的两篇《Nature》中,来自两个不同的研究团队在魔角扭曲的双层石墨烯中观察到了完全相反的现象,即电子会随着温度的升高而“冻结”!通过测量该系统中的电传输,两个小组都发现,随着温度的升高,当电子数调整到平坦带的四分之一时,魔角扭曲的双层石墨烯会从金属转变为接近于电绝缘体的高电阻相。这种转变发生在约10 K的温度下,近绝缘相持续到约70–100 K。

两篇文章中,一篇来自以色列魏兹曼科学研究所S. Ilani教授和麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero课题组(以下简称“IIani等人”),另一篇来自于加州大学圣巴巴拉分校的A. F. Young教授课题组(以下简称“Young等人”)。

Part 3. 电子Pomeranchuk效应的起源

为了了解这种效应的起源,IIani等人和Young等人通过测量四分之一填充的扭曲双层石墨烯的熵,发现:高温时近绝缘相的每个电子的熵大于低温金属相的每个电子的熵。其中,IIani等人测得的熵值约为0.2 kB(kB,玻尔兹曼常数,每开尔文1.38×10-23焦耳),而Young等人的实验中则高达0.8 kB,这大致等于自由电子自旋的熵贡献。

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图1. ν= 1以上时自旋熵的测量。来源IIani等人《Nature》

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图2. 同位旋 Pomeranchuk效应和自旋熵。来源Young等人《Nature》

事实上,魔角扭曲的双层石墨烯中的电子既具有自旋又具有能谷自由度(单层石墨烯的电子能带结构中的局部最小值),它们一起可以看作是同位旋(自旋的泛化,涉及到三个维度)。因此,两个研究小组均表示:高温相几乎是具有极低等位旋刚度的铁磁绝缘体,也就是说,电子等位旋在相同方向上大致对齐,但对齐受到弱约束(图 3)。相比之下,低温金属相中的电子受到严格限制,使其在相反的方向上具有相等数量的同位旋体,因此,同位旋体的总和为零。换句话说,来自在近绝缘相中电子同位旋的额外熵促进了该相在高温下的形成

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图 3. 魔角扭曲双层石墨烯的相变。

Part 4. 电子Pomeranchuk效应的实验验证

上述观点均得到了实验的证实,并发现平行于石墨烯片施加的磁场可使绝缘体中电子同位旋的自旋部分极化,而不会干扰电子运动。在实验中,IIani等人发现绝缘相中产生了很大的磁矩,而Young等人则发现近绝缘相的熵下降了大约由自由电子自旋贡献的量。两种观察结果均与同位旋刚度低的想法非常吻合,也就是说,在接近绝缘状态下,同位旋的排列容易受到磁场的干扰。

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图4. 熵的温度依赖性。来源llani等人《Nature》

此外,IIani等人发现,向系统施加垂直磁场时,从金属过渡到接近绝缘相的过程中,体系中可同时占据能级的电子数量会减少(图4)。在相同条件下, Young等人观察到电子可压缩性的尖峰(衡量增加电子密度的难易程度的一种度量)。这些现象表明,电子占据石墨烯体系的方式从电子缺乏整体同位旋极化的金属相转变为同位旋极化的铁磁相的方式复位。而在电子之间不存在相互作用的情况下,复位和铁磁相均不可能。

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图5. 反电子压缩率dμ/dν0的温度依赖性。来源Young等人《Nature》

Part 5. 研究的重要意义和未解决的问题

综上所述,两个研究小组均观察到魔角扭曲双层石墨烯中电子Pomeranchuk效应,并揭示了其相转变过程中电子结构的特征,从而加深了我们对该系统超导机理和可调谐性的理解。

研究人员表示,未来需要进一步仔细测量同位旋的刚度,以确定将电子同位旋从未极化转换为极化所需的能量,并确定近绝缘相的同位旋涨落是增强还是损害了该石墨烯系统的超导体相。

当然,新的发现也留下了许多悬而未决的问题。例如,低温金属相是通过一阶相变与高温近绝缘相分离的,还是存在更平滑的过渡(交叉)?为什么魔角扭曲双层石墨烯的能带结构的其他四分之一填充物(即当半带和四分之三充满时),不存在电子Pomeranchuk效应?这些问题的答案可能有助于物理学家发现和了解该体系以及当前正在研究的许多其他莫尔体系中。

参考文献:

1. Rozen, A., Park, J.M., Zondiner, U. et al. Entropic evidence for a Pomeranchuk effect in magic-angle graphene. Nature 592, 214–219 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03319-3

2. Saito, Y., Yang, F., Ge, J. et al. Isospin Pomeranchuk effect in twisted bilayer graphene. Nature 592, 220–224 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03409-2

3. Nature 592, 191-193 (2021). doi: https://doi.org/10.1038/d41586-021-00843-0

本文来自高分子科学前沿,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。

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